Cresciuto con il fratello Sergio nella borgata romana della Marranella, di professione pittore e manovale, viene scoperto da Pier Paolo Pasolini ed apprezzato per i suoi tratti spiccatamente romaneschi; così nel 1961 il regista lo sceglie per il ruolo di protagonista del suo film d'esordio Accattone. L'anno seguente è Carmine, il protagonista di Mamma Roma insieme ad Anna Magnani, e ancora Tommaso in Una vita violenta di Paolo Heusch e Brunello Rondi. Nel 1967 è Edipo nel film Edipo Re. L'anno dopo è un trafficante d'armi in Somalia nel film di denuncia Seduto alla sua destra di Valerio Zurlini. Tornerà nuovamente a essere diretto da Pasolini. È un cannibale in Porcile (1969), Ser Ciappelletto ne Il Decameron (1971), Satana ne I racconti di Canterbury (1973) e un demone ne Il fiore delle Mille e una notte (1974). Nel 1970 è il protagonista del film Ostia, esordio alla regia del fratello Sergio. Interpreterà per lui altri film, scritti dal fratello assieme all'amico Vincenzo Cerami, come Storie scellerate (1973), Casotto (1977) e Il minestrone (1981). Nel 1972 e nel 1990 interpreta il ruolo di Calò ne Il padrino e Il padrino - Parte III entrambi diretti da Francis Ford Coppola.Nel 1998 ha esordito nella regia dirigendo, «con la fraterna collaborazione di Sergio Citti» (come recitano i titoli di testa), ** stesso e Fiorello in Cartoni animati, ultimo respiro della poetica pasoliniana, dove Citti torna quasi a rivestire il ruolo di Accattone. Ha partecipato inoltre al documentario di Ivo Barnabò Micheli A futura memoria (1985) e a quello di Laura Betti Pier Paolo Pasolini e la ragione di un sogno (2001). È stato attivo anche in teatro (I giganti della montagna e Tamerlano, nel 1989, per la regia di Carlo Quartucci) e in televisione con I promessi sposi (1989), di Salvatore Nocita).MorteMalato da tempo, è morto la sera del 14 gennaio 2016 nella sua abitazione romana, all'**à di 80 anni. La notizia è stata data dall'amico Ninetto Davoli. Riposa a Maccarese, frazione di Fiumicino, nel cimitero di Santa Ninfa.
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